《表1 反应条件优化a：可见光催化环丙基胺与1,2-二酮衍生物的[3+2]环加成反应》

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《"可见光催化环丙基胺与1,2-二酮衍生物的[3+2]环加成反应"》

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在最初的研究中，我们选择了1，2-二苯基乙二酮（1a）和N-苯基环丙基胺（2a）作为模型底物、Ru（bpy）3（PF6）2作为可见光催化剂，在24 W蓝光LED灯照射12 h对反应条件进行了系统筛选（表1）.如Entries 1～8所示，溶剂对反应产率有着极大的影响:在氯仿（Entry 1）、四氢呋喃（THF）（Entry 2）、二氯甲烷（Entry 4）、N，N-二甲基甲酰胺（DMF）（Entry 6）、甲苯（Entry 7）及二甲基亚砜（DMSO）（Entry 8）中仅能观测到痕量的产物生成，而在甲醇（Entry 3）和乙腈（Entry 5）中，则分别以80%和53%的产率得到产物3a.然后，我们以甲醇为溶剂，考察了可见光催化剂对反应的影响（Entries 9～12），结果表明，Ru（bpy）3（PF6）2展现了最佳催化效果，而使用同样载量的其它铱、钌可见光催化剂，如[Ir（ppy）2（dtbbpy）][PF6]（Entry 9）、fac-Ir（ppy）3（Entry 10）、Ru（bpz）3[PF6]2（Entry11）则给出较低的产率，使用有机可见光催化剂MesAcr+时反应基本无法进行（Entry 12）.光源的筛选实验表明:用24 W白光CFL灯代替蓝光LED灯照射使得反应产率有一定程度的下降（61%，Entry 13），用15 W紫外灯作为光源时则没有观察到3a的形成（Entry 14），而在无光照时反应也无法进行（Entry 15）.