《表1 不同喷涂时间下氧化锡器件的光电性能》

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《基于喷涂法制备氧化锡薄膜的钙钛矿太阳能电池》

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在实验中，发现由喷涂得到的氧化锡薄膜厚度对器件的光电性能有着较大的影响，因此在固定热台温度（250℃）、喷涂距离（20 cm），以及液体流量（6 L/min）、气体压力（0.4 MPa）和流量（6 m L/min）下，使用一定浓度的前驱体溶液（0.025 mol/L）对器件的厚度进行了优化与调节。通过控制喷涂（喷雾扫过ITO玻璃）的时间，以控制氧化锡的厚度，得到喷涂时间与器件效率之间的关系如图3（a）所示。选择了40、50、55和80 s4个条件进行喷涂，实现薄膜由薄到厚的4个不同厚度，得到的光电性能如表1所示。当喷涂时间为40 s时，由于薄膜较薄，载流子易发生隧穿，对空穴的阻挡能力较差；且可能对ITO覆盖不完全导致其部分裸露，界面缺陷较多，导致开路电压（Voc）、短路电流（Jsc）以及填充因子（FF）都较低，故光电转换效率较低。当将喷涂时间延长至50 s时，3项参数都得以提升，此时薄膜变得致密，对ITO的覆盖更好，且厚度增加，提升了对空穴的阻挡能力。当延长喷涂时间达到55 s时，可得到最优的器件性能为反扫（旋加在器件上的偏压从1.2 V降至-0.1 V，扫描速度为0.2 V/s）15.72%。最优器件的J-V图如图3（b）所示，可以观察到器件存在一定的迟滞现象。原因可能有3点:（1）钙钛矿太阳能电池中的离子迁移现象；（2）钙钛矿本身的铁电性质；（3）界面处的电荷积累[22]。通过进一步的界面修饰可以改善甚至消除迟滞效应[23]。但当继续延长喷涂时间至80 s时，Voc、Jsc与FF都急剧下降，说明膜过厚，影响了载流子的传输，且Voc下降说明界面存在较多的非辐射复合，导致电压损失较多。图4反映了器件串联电阻、并联电阻与氧化锡厚度的关系，由图4可知，适当的厚度对于器件光电性能非常重要。串联电阻随喷涂时间先减小后增大，而并联电阻则先增大后减小。在喷涂时间较短时器件串联电阻很大，这是由于氧化锡不致密不平整，使得其与钙钛矿之间的接触较差，也影响钙钛矿在其上的生长，而且钙钛矿薄膜小孔较多，传输严重受阻，导致串联电阻较大，并且载流子复合严重，并联电阻也较低。随着喷涂时间增加，氧化锡薄膜变得更加致密，串联电阻减小，并联电阻增大，整体光电性能变好。当进一步增加喷涂时间，薄膜增厚的同时薄膜中缺陷也不断增多，小孔使得串联电阻增大，进而影响器件的性能，使得光电转化效率变低。