《表4 低分子量中间产物所占比例》

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《电芬顿-生物泥浆法联合修复芘污染土壤》

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Pyr在·OH自由基作用下迅速开环，生成小分子和低环的中间产物（本文指单环和无环中间产物）.在EF过程中生成的中间产物通过GC-MS测定分析无论是化学氧化过程还是生物氧化过程，有机污染物都会经历醇-醛-酸的变化过程，并最终完全矿化生成CO2和H2O[27-28].取经EF氧化处理6、12和24h的泥浆样品，提取后用GC-MS测定，并通过比对定性分析Pyr氧化降解的中间产物.经检测发现，在所检测到的中间产物中以单环和无环的产物为主.从表4可以看出，随反应时间的进行，单环和无环中间产物与残留Pyr的峰面积比值逐渐升高，从6h的15.63%左右升至24h的33.30%左右.与2.2.1与2.2.2结果结合分析来看，6h的EF氧化对Pyr的降解效果最好，而与此相对应的单环和无环中间产物的比例在所测试的3个时间点上是最低的.这说明虽然经氧化处理后，低分子的污染物的量升高，Pyr的生物可利用性有所提高，但并不是小分子物质越多越有利于微生物的降解.由于生物降解过程不同于化学氧化过程，生物降解具有选择性，更容易并首先选择生物可利用性强的小分子物质，然后再利用大分子物质[29].经过6h的EF氧化处理后，生物可利用性高的小分子物质的量以满足Pyr降解菌快速生长繁殖的需求.同时，增加适当浓度中间产物，相当于生物泥浆反应器中添加了共代谢的底物，强化了BIO过程的生物降解效率，使对目标污染物的去除率增强.然而继续延长EF处理时间，虽然小分子物质更多了但是在相同的时间内对Pyr的去除效果却没有提升反而降低了.这是因为Pyr与这些小分子产物之间所建立的竞争关系导致的.微生物首先利用这些生物可利用性高的物质[30]，而减少了对目标污染物Pyr的降解.从图4可以看出，BIO阶段对Pyr的降解效率随EF继续增加明显降低.可以推算，若再持续延长BIO的处理时间，也许会得到Pyr较高的降解率，但是就达不到高效且快速修复污染土壤的初衷.因此从中间产物的角度分析，在EF-BIO修复过程中，6h的EF时间是最适宜的，不仅提高了生物降解效率而且还减少通电时间，节约了运行成本.