《表3 不同反应温度下HZSM-5分子筛上乙烯制丙烯的催化性能》

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《镁改性对HZSM-5分子筛催化乙烯制丙烯的影响》

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在常压550°C、乙烯体积空速（GHSV）为3000h-1的适宜条件下，考察了不同镁改性对ETP反应性能的影响。图6列出了乙烯在Mg改性前后HZSM-5分子筛上的转化率和主要产物的选择性。可以看出（1）乙烯在Mg改性后催化剂上的反应活性明显低于未改性的催化剂，在Mg含量1%时乙烯转化率由初始的85%降至30%左右，这表明Mg改性覆盖了酸性位导致反应活性降低；（2）Mg改性后HZSM-5催化剂上目的产物丙烯和C4的选择性明显提高，而且随着Mg负载量的增加，选择性逐渐增加。其中0.5%–1%Mg/HZSM-5对丙烯的选择性达到45%–54%，高于Follmanna等人17报道的HZSM-23和HZSM-5分子筛上ETP反应中丙烯选择性。另外，随着Mg含量增加到0.5%在HZSM-5上烷烃选择性降至15%以下，芳烃选择性降至8%，这说明Mg改性覆盖的酸性位抑制了低碳烃聚合及氢转移等副反应发生；（3）由于0.2%Mg改性样品中Mg含量较低，覆盖的酸性位少，所以虽然转化率下降不明显，但是丙烯选择性也没有明显提高，所以初始丙烯产率较低，但由于反应过程中生成的积碳会覆盖一部分强酸位进而会提高丙烯选择性，所以丙烯产率逐渐增加；而0.5%Mg改性样品初始丙烯产率远高于HZSM-5，这表明Mg含量增加后覆盖了部分强酸性位进而提高了丙烯选择性，而随着反应的进行，积碳产生使酸性位覆盖导致乙烯转化率降低（由60%降至45%），故丙烯产率下降。1.0%Mg改性样品中Mg含量过高使得乙烯转化率大大降低，直接影响了丙烯的收率。上述结果表明，适量的Mg改性可以提高目的产物丙烯的选择性，但是过量Mg改性会导致反应活性下降明显。