《表1 乙烯和乙烷在HZSM-5分子筛上传质过程的时间常数和响应强度值》

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《HZSM-5分子筛上甲醇制烯烃典型产物的传质行为研究》

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由图5可见，在66和133 Pa两个压力点下的乙烯FR谱图响应值分别约为0.20和0.17，响应强度值较小，说明压力扰动导致吸附平衡体系内参与脱附-脱附过程的乙烯分子较少。导致这种实验结果的可能原因是:第一，分子筛孔道对分子尺寸较小乙烯的物理吸附作用力弱，导致测试压力下乙烯吸附量小；第二，分子筛孔道内酸中心上吸附的乙烯分子，由于吸附作用力较强，压力扰动时，吸附的乙烯分子无法脱附。另外，由图5可见，FR谱图的异相曲线（OP）表现为双峰响应的特性函数（即，可拟合为两个传质过程的信号），这表明由FR数据可分辨出乙烯在HZSM-5分子筛上的两种传质过程，分别标注为P1和P2，其频率值f1和f2（扩散时间常数）分别为0.06/0.08 s-1和15.9/27.1 s-1。再者，结合FR谱图纵坐标的响应值和表1中列出的K1和K2值分别为0.012/0.018和0.19/0.15，可见P1过程的响应值明显小于P2过程的响应值，相差近一个数量级。由此，可以断定P1和P2过程分别属于两种不同的传质过程，其中，前者归属于发生在分子筛孔道内的扩散过程，而后者则归属于发生在分子筛表面的扩散过程。并且P2过程的同相与异相特性函数曲线存在明显的相互交叉，结合表面阻抗扩散模型，说明乙烯分子在HZSM-5分子筛晶体表面的扩散过程受到显著地表面阻抗，即“皮肤”效应的影响[24]，这是由于乙烯分子与HZSM-5分子筛表面酸中心存在强相互作用导致的。