《表2 不同温度的ZnO耦合HZSM-5催化剂的催化性能》

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《ZIF-8衍生ZnO耦合HZSM-5一步催化合成气制烃醚燃料》

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由表2可知，催化剂随着焙烧温度的升高，各催化剂上CO的时空收率呈下降趋势，产物分布显示出显著的差异。其中，焙烧温度≤450℃的ZnO与HZSM-5耦合的催化产物主要为二甲醚，总烃类选择性变化不大。当焙烧温度≥500℃，纯ZnO耦合HZSM-5催化剂时产物主要以烃类形式存在，低烯烷烃选择性接近50%，C5+选择性比低温下的催化选择性明显增加。ZnO-450、ZnO-500、ZnO-550、ZnO-600中ZnO的晶粒粒径分别为15.7、24.0、41.6和71.2 nm。粒径的大小规律影响着催化剂在合成气转化中烃类的选择性，较小的粒径有利于活性位点的分散，增加中间产物与催化剂之间的碰撞几率，抑制了二甲醚再次脱水、聚合等反应；达到一定厚度的粒径引起活性位点堆积，增加了脱水概率同时又限制了合成气中间产物的进一步环化。所以低温产物为醚，高温产物进一步脱水、聚合为烃。其不同粒径引起产物差异的根本原因是随着焙烧温度变化时ZIF-8前驱体中引出的碳载体。结合TEM和Raman结果说明，合成气转化反应产物分布发生不同是因为低温双功能催化剂中ZnO纳米粒子之间由于碳载体存在起到良好的分散作用[24]，同时也对中间产物向HZSM-5表面迁移起到了阻隔作用，导致催化剂体系中ZnO催化合成气生成甲醇，甲醇从ZnO表面脱附形成气态分子扩散到固体酸表面发生脱水反应生成DME；而高温焙烧条件下碳完全去除，CO在纯ZnO表面加氢生成活性表面物种CH3O*[25，26]，紧接着在HZSM-5孔道中反应脱水生成HC*并聚合形成烃分子。从而表现出含不同晶粒粒径的ZnO双功能催化剂催化性能的差异。