《表2 Pt/HZSM-5基系列催化剂不同温度下催化裂解正丁烷反应中丁烷的消耗速率以及低碳烯烃(乙烯+丙烯+丁烯)的生成速率》

《表2 Pt/HZSM-5基系列催化剂不同温度下催化裂解正丁烷反应中丁烷的消耗速率以及低碳烯烃(乙烯+丙烯+丁烯)的生成速率》   提示:宽带有限、当前游客访问压缩模式
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《Pt/HZSM-5基催化剂双功能协同性对正丁烷催化裂解反应机制的影响》


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烷烃催化裂解属典型的平行-顺序反应,随着转化率的升高,副反应会逐渐增加,目的产物可能会发生二次反应从而出现选择性或者收率的下降.通过提高空速减少停留时间,将测试条件控制在动力学区域,实验测定了低转化率(<20%)情况下Pt/HZSM-5基系列催化剂在不同温度下丁烷的消耗速率及乙烯丙烯丁烯的生成速率,见表2.由表中可以看出,金属引入不同硅铝比的分子筛后在不同温度下丁烷的消耗速率及三种烯烃的总生成速率均有提高,说明金属的引入有助于不同硅铝比的分子筛上丁烷的转化及烯烃的生成.而图5出现的低硅铝比(36和46)分子筛上引入金属后乙烯与丙烯收率的下降可能是由于测试条件下转化率较高(98.4%和92.2%),目的产物发生二次反应所致.在引入金属后,高硅铝比(81)分子筛比低硅铝比(36和46)分子筛的丁烷消耗速率及烯烃生成速率增长更为明显,在反应温度600℃条件下,其丁烷的消耗速率从0.31增长到0.55 mmol/(g min),三种烯烃的生成速率从0.24增长到0.45 mmol/(g min),结合活化能数据,高硅铝比(81)分子筛较低硅铝比(36和46)分子筛在引入金属后脱氢活化能降低了一半以上(210到97 k J/mol),比低硅铝比(36和46)分子筛降低得更明显,说明金属的引入对高硅铝比分子筛的催化性能提高更为有效,这与催化裂解性能测试的结果相一致.