《表1 不同锌含量的x Zn-ZSM-5分子筛催化剂上甲醇制芳烃反应性能》

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《磷的引入对Zn-ZSM-5催化剂甲醇芳构化性能的影响》

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甲醇在分子筛催化剂上会迅速反应生成低碳烷烃和低碳烯烃等中间产物，这些中间产物在ZSM-5分子筛的B酸中心上通过烯烃间的氢转移反应进一步生成诸如二烯、环烯等高度不饱和的烃类进而生成芳烃[4-5]，然而烯烃间的氢转移反应速率慢，而且伴随着大量不活泼烷烃的生成，不利于芳烃选择性提高；使用锌改性HZSM-5催化剂时，分子筛酸性位上会形成高活性的ZnO-Zeolite结构，可活化C-H键形成负载型的Zn-H物种从而实现脱氢功能[6-7]。在反应压力0.1 MPa、空速0.8 h-1、反应温度437℃和反应时间240 min的条件下，不同锌含量的Zn-ZSM-5分子筛催化剂上甲醇制芳烃反应性能见表1。从表1可以看出，锌负载质量分数为2.0%时，Zn-ZSM-5分子筛催化剂具有最高的轻质芳烃收率，为33.25%。然而随着锌负载量的增加，催化剂芳构化性能迅速下降，这是因为锌物种在甲醇转化过程中产生两种相反的效果，既能催化烷烃和烯烃的脱氢又能催化甲醇分解成碳氧化合物，第一个效应有利于加强芳烃选择性，而后一个效应抑制芳构化性能，因此要选择适宜的锌负载量来维持这两种效应的平衡[8]，从表1可以看出，锌最佳负载质量分数为0.8%～2.0%，从中优选出负载质量分数为2.0%的Zn-ZSM-5进行磷改性考察。