《表3 HZSM-5及改性沸石对氧化苯乙烯重排反应的影响》

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《介孔ZSM-5沸石外表面酸性位选择性钝化及其催化性能》

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各种催化剂催化氧化苯乙烯重排生成苯乙醛的结果如表3所示。由表3可见，所有催化剂催化反应的初始转化率都大于99%，表明HZSM-5及改性沸石的酸性都能够完全催化该反应发生。经GC-MS分析，该重排反应的副产物主要为苯乙醛的二聚体（2，4-二苯基-2-丁烯醛）和三聚体（2，4，6-三苄基-s-三氧杂环己烷），二聚体是由苯乙醛经羟醛缩合反应生成的，三聚体是苯乙醛经三聚反应生成的。HZSM-5沸石上没有三聚体的生成，而碱处理沸石样品MZ及磷改性沸石样品MZ-0、样品MZ-5、样品MZ-10、样品MZ-15上都有一定量的三聚体。由Coll-FTIR可知，HZSM-5几乎不含有外表面酸性位，而样品MZ及样品MZ-0、样品MZ-5、样品MZ-10、样品MZ-15都含有一定量的外表面酸性位，通过对比可知，三聚体主要是在沸石外表面酸性位上经苯乙醛三聚反应生成的。沸石经CTAB吸附形成双层吸附结构后再经磷酸吸附改性，样品MZ-15和样品MZ-20上的外表面酸性位明显降低，尤其是样品MZ-20上的外表面酸性位几乎消失，所以样品MZ-15上三聚体的选择性只有2.1%，样品MZ-20上三聚体的选择性为零。二聚体在所有催化剂上的选择性几乎不发生变化（1.95%～2.4%），表明苯乙醛的羟醛缩合反应几乎不受沸石孔道结构和酸性的影响，这可能是一个由热力学控制的自发过程。