《表1 极性聚合物粘结剂在LIBs中的应用》

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《极性聚合物粘结剂的结构和物性对锂离子电池的影响》

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结构单元按极性分为极性和非极性结构单元。极性结构单元可与表面含极性基团的被粘物质形成较强的作用力[13]。如含羧基、羟基和异氰酸酯基团等极性基团的聚合物在一定条件下与被粘物形成化学键，提高粘结强度和对活性物质的分散性[14-15]。大部分活性物质表面呈极性，故极性聚合物粘结剂具有更好的粘结性能。极性基团的种类及数量对电极材料的粘结性的影响不同。如Si表面含有极性基团SiOx及-OH，以含有极性结构单元的CMC为粘结剂，则CMC中大量-OH和-COO-极性基团可与活性物质表面的-OH或SiOx形成共价键和（或）氢键（图2），故对Si的粘结性极高，极大提高了电极的比容量和电化学循环稳定性[16]。含有其他极性结构单元的极性聚合物对LIBs的电化学性能影响如表1所示。此外极性结构单元可提高Si颗粒的分散性[27-28]。同时含不同极性基团的聚合物也可通过极性基团间的协同作用提高粘结力。如CMC链上引入聚丙烯酸钠（NaPAA-g-CMC）、聚丙烯酸（PAA）或海藻酸钠（SA）中引入支链多巴胺（PAA-C或Alg-C，图3），均可极大提高聚合物的粘结性能和硅负极的电化学循环稳定性[29-30]。Alg-C粘结剂可使硅负极在电流密度为2100 mA/g的条件下循环400圈后，比容量仍高于2000 mAh/g[29]。但是对于嵌锂时体积膨胀巨大的活性物质，如果极性结构单元含量过大，由于极性单元间作用力如氢键阻碍分子链的自由旋转，聚合物柔性过差，不利于承受活性物质体积膨胀产生的应力；如果极性结构单元含量过小，聚合物粘结性差，抗张强度低，不利于抑制活性物质的体积膨胀，故需使极性聚合物中极性基团和非极性基团结构单元配比合适，如CMC和丁苯橡胶（SBR）混合物。嵌锂过程中Si体积膨胀时，由于CMC/SBR中SBR的分子链易于运动，有效防止了粘结剂的破裂和活性物质的脱落，CMC则提供较强粘结力和抗张强度，缓解Si体积膨胀，所以CMC/SBR粘结剂制备的Si负极具有良好的电化学循环稳定性[31]。