《表3 300℃硫化后硒化与500℃硫化后硒化所得CZTSSe薄膜器件的电池参数Table 3 Cell parameters of the photovoltaic devices with CZT

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《溅射Cu-Zn-Sn金属预制层后硫(硒)化法制备Cu_2ZnSn(S_xSe_(1-x))_4薄膜及其光伏特性》

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由以上分析可以看出，采用300℃硫化后硒化工艺不仅可以使晶粒长大，大幅优化CZTSSe薄膜形貌，而且改善了其结晶性能。为了研究硫化后硒化工艺薄膜性能改善对器件效率的影响，选取300℃硫化后硒化及500℃硫化后硒化样品，按器件标准制备工艺制备器件。其I-V曲线及电池参数如图5、表3所示。结果表明，前者的短路电流密度及填充因子分别由后者的13.40mA/cm2、0.30提升至21.20 mA/cm2、0.38，光电转换效率也由0.94%提高至2.09%。图6为两器件的截面图，可见低温硫化后硒化样品的晶粒较大且贯穿整个薄膜，孔洞较少，大幅降低了器件的串联电阻（串联电阻为6.47Ω·cm2，远小于高温硫化后硒化样品的12.76Ω·cm2），导致低温硫化后硒化器件有较高的短路电流和填充因子。高温硫化薄膜的晶粒较小且孔洞较多，这与500℃硫化后硒化工艺下Se替代了稳定存在的CZTS中S的位置及该条件下CZTSSe的结晶性能不佳有一定关系。由此可见，低温硫化后硒化工艺促进了器件效率的提升。当然，该器件效率仍有较大提升空间，尤其是开路电压仍然与高水平器件有着不小的差距，这可能与CZTSSe薄膜中硫含量过低有关。因此，改进工艺条件，增加产物中S的含量，调控CZTSSe薄膜组分，提高薄膜太阳电池的开路电压，获得更高电池效率的器件是本课题组下一步工作的重点。