《表5 PEG45-b-PGlu24与Me[4]H在不同pH值的水中电荷复合自组装的ζ-电位值(羧基与鎓离子之比为1∶0.5)》

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《两亲聚肽/螺烯的电荷复合自组装行为研究》

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选择PEG45-b-PGlu24，使其与Me[4]H在水中进行电荷复合自组装，PEG45-b-PGlu24与Me[4]H的羧基与鎓离子之比为1∶0.5，改变溶液的pH值（分别为3.0、4.0、5.0、6.0、7.5、8.5），研究p H值变化对组装体形貌的影响.当pH值为3.0时，得到的是10～20 nm左右的小胶束（图7A），表面只带很少的负电荷（表5）.这是由于谷氨酸的等电点为3.2，在p H为3.0时，PGlu电离很少，无法与Me[4]H形成有效的电荷复合，因此观察到的小胶束是PEG45-b-PGlu24或Me[4]H自己组装而成的.当p H值达到4.0时，PGlu带有的负电荷增加，与少量螺烯形成电荷复合，但此时PGlu的构象仍是螺旋结构为主，而且负电荷量较少，电荷中和作用较弱，使得Me[4]H的π-π堆叠并不显著，因此形成长度1μm左右的指针状组装体（图7B）.随着p H值增大，PGlu链段的电离程度增加，其刚性和疏水性减弱，有利于电荷复合和Me[4]H的π-π堆叠，因此指针状组装体的尺寸也随之增大（图7C～7D）.当p H值达到7.5时，PGlu链段更加柔软，亲水性也更好，层状组装结构可以弯曲，此时得到的是长度4～5μm，直径0.6～0.7μm左右的纳米管（图7E）.根据ζ-电位结果（表5），推测纳米管的内外壁表面为PEG链段亲水层，疏水内管壁的表层则是PGlu，管壁内层由Me[4]Hπ-π堆叠而成.当p H值达到8.5时，PGlu嵌段电离程度高（表5），几乎完全亲水，因此，与Me[4]H电荷复合后只能形成直径约为0.3μm左右的油滴状形貌（图7F）.