《表5 反应后的催化剂中Cu0和Cu+的占比以及两者比例结果》

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《不同碳源对CuZnAl-LDO/纳米碳催化剂催化合成气制低碳醇的影响》


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从反应后的XRD表征可知,反应中Cu0和Cu+共存,为了进一步研究Cu0和Cu+之间的比例关系对活性的影响,对催化剂进行了XPS表征。图3为催化剂反应后的XPS表征。从图3(a)中可以看出在940~945 e V范围内Cat-K出现卫星峰,但其峰高不足Cu 2p3/2主峰的1/2,说明Cat-K催化剂的表面存在少量未还原的Cu O[20,21],其余催化剂的卫星峰非常微弱,表明加入碳源后有利于Cu物种的还原,反应后催化剂以低价Cu形式存在[22]。Cu+和Cu0有相似的结合能和峰形,但有不同的俄歇动能,因此对催化剂做了XAES表征。图3(b)为分峰拟合后的谱图,915 e V附近范围内的俄歇动能属于Cu+,917 e V附近范围内的俄歇动能属于Cu0[23]。表5为反应后催化剂中的Cu+和Cu0所占比例以及两者比例的结果,从表中可以看出,加入碳源之后Cu+的占比减小,说明碳源的加入促进Cu物种的还原。喻仕瑞等[24]认为低碳醇的生成需要Cu+和Cu0的协同作用,Cu0的作用是吸附活化CO分子,Cu+的作用是促进CHnCO-中间体的生成。结合活性评价结果来看,催化剂中有n(Cu0)/n(Cu+)比值为1.73的有利于低碳醇的生成。