《表1 系列MIL-101催化剂对一锅串联反应的催化性能》
相比较母体骨架(MIL-101)和只经过磺酸官能化的催化剂(MIL-101-SO3H),双官能化的催化剂MIL-101-NH2-SO3H活性更高、选择性更好。系列MIL-101催化剂对一锅串联反应的催化性能如表1所示,由表可见,MIL-101-NH2-SO3H催化条件下底物转化率能达100%,且终产物(2-硝基-乙烯基)-苯的选择性大于99%。母体骨架(MIL-101)和只经过磺酸官能化的催化剂(MIL-101-SO3H)催化条件下,苯甲醛的选择性均大于90%,而终产物(2-硝基-乙烯基)-苯的选择性小于10%。说明MIL-101骨架中的路易斯酸性配位不饱和位点(CUS)催化了串联反应的第一步,另外MIL-101-SO3H催化剂因为引入了新的Brnsted酸与现有的铬催化位点共同起作用,促进对苯甲醛二甲基缩醛反应生成苯甲醛。MIL-101-NH2体系中(2-硝基-乙烯基)-苯的高选择性(96.4%)归因于路易斯酸金属中心和有机连接基的碱基位点连续催化一锅串联反应。然而将MIL-101和酸碱官能团物质直接混合后用来催化该反应,(2-硝基-乙烯基)-苯的选择性则不会提高,这说明反应的转化率和产物选择性强烈依赖于MIL-101的官能化。
图表编号 | XD00197984100 严禁用于非法目的 |
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绘制时间 | 2021.01.01 |
作者 | 张荣、谢有超、喻昌木、彭黔荣、杨敏 |
绘制单位 | 贵州大学化学与化工学院、贵州大学化学与化工学院、贵州中烟工业有限责任公司技术中心、贵州大学化学与化工学院、贵州中烟工业有限责任公司技术中心、贵州大学化学与化工学院、贵州大学药学院 |
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