《表2 催化剂的H2-TPR分析结果》

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《Fe-Cu/ZSM-5催化剂NH_3选择性催化还原NO性能研究》

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通过H2-TPR对催化剂样品的还原性能进行测定，结果如图4和表2所示。由图和表可见，0.5Fe/ZSM-5在350～450℃之间出现一个微弱的还原峰，对应的耗氢量为0.013μmol/g；从450℃开始出现了一个较强的还原峰，对应的耗氢量为0.076μmol/g；低于430℃的还原峰为催化剂中Fe3+→Fe2+的还原，包括了孤立的Fe3+物种和低聚态的Fe2O3物种的还原；在430～600℃之间的还原峰为Fe2+→Fe0的过程，包括了Fe3O4和FeO等中间价态Fe物种的还原。一些研究表明，高聚态的铁氧化物颗粒的还原会发生在730℃以上，但是所有含Fe样品的谱图中700℃以上并未出现Fe物种的还原峰，这表明所制备的含Fe的所有样品中不存在高聚态的铁氧化物颗粒。0.75Cu/ZSM-5催化剂出现了4个还原峰，分别出现在223.4、280.8、490.5℃和600.1℃，耗氢量分别为0.012、0.027、0.044和0.026μmol/g。其中位于223.4℃的低温还原峰归属于分子筛催化剂上孤立Cu2+的第一步还原：Cu2++1/2H2→Cu++H+[7]；中间两个还原峰对应CuO物种的还原：Cu2++H2→Cu0+2H+[7]，其中280.8℃的还原峰为在分子筛载体上高度分散铜氧化物颗粒的还原[8]，490.5℃上的还原峰归属于聚合态的铜氧化物颗粒的还原；位于600.1℃的高温还原峰与Cu++1/2H2→Cu0+H+的还原有关[9]，Cu+物种一部分来自于孤立Cu2+两步还原形成的中间产物，另一部分为样品中原有的Cu+[10]。Cu+氧化能力较弱，与SCR的活性关系较小，所以在高温段0.75Cu/ZSM-5催化剂的活性相对较低。