《表2 Ce O2(x)-NiO纳米棒催化剂的H2-TPR表征》

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《富氢气氛下CeO_2-NiO纳米棒催化剂的CO选择性氧化性能研究》

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图4为CeO2（x）-NiO纳米棒催化剂的H2-TPR谱图，分析结果见表2。由图4和表2可知，纯CeO2在450℃处出现CeO2表面氧的还原峰，其耗氢量约为1734μmol/g[20]。纯NiO在383℃处出现一个耗氢量约为13333μmol/g的还原峰，可归属为NiO到Ni的还原。由图4还可知，对比纯CeO2和NiO的还原峰，CeO2（x）-NiO的还原峰向低温方向移动，表明镍铈间的协同作用提升了催化剂的氧化还原性能。CeO2（0.89）-NiO和CeO2（0.5）-NiO纳米棒中约200℃处的弱还原峰归属为表面氧空位的还原，联系XRD分析，Ni2+的离子半径小于Ce3+和Ce4+的离子半径，部分Ni2+可进入到CeO2的晶格中形成Ce-O-Ni固溶体，由于Ni离子与Ce离子间的价态差异会伴随氧空位的形成，这些氧空位可以有效地将O2分子活化并使其以O2-或O22-等形式吸附在催化剂表面促进氧化反应的发生[22]；随着镍含量的增加，该低温还原峰的耗氢量减小，可能是生成的NiO颗粒覆盖了这些氧空位。CeO2（0.89）-NiO和CeO2（0.5）-NiO纳米棒中大约245℃处的还原峰可归属为CeO2表面分散态NiO的还原，该镍物种因与CeO2接触最为紧密而最易发生协同作用，镍含量的增加使得NiO粒径增大导致该还原峰消失。由以上分析可知，纯NiO的还原峰大约在380℃处，因此，CeO2（x）-NiO复合氧化物纳米棒位于300-400℃处的还原峰归属为NiO颗粒及与NiO相互作用的CeO2表面氧的还原，很明显，镍含量的增加导致该还原峰的耗氢量急剧增大，说明大量镍的掺入提升了CeO2（x）-NiO复合氧化物纳米棒的氧化还原能力。