《表2 还原后催化剂的组成与物理化学性质及焙烧后催化剂的H2-TPR表征》
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《“双溶剂”浸渍法制备Cu/ZnO/MCM-41催化剂及其在CO_2加氢中的催化性能》
注:a为H2-TPR表征的分峰情况,括号外为峰中心温度(C),括号内为相应分峰面积占H2消耗曲线的总面积比例;b为由XRD计算得到的Cu颗粒的平均尺寸;c为N2吸脱附数据.
以H2-TPR研究催化剂的还原性能,其结果如图5所示.所有催化剂在120~320?C温度区间内均存在一个跨度较宽、带有明显肩峰的还原峰.为了深入探讨还原过程,对H2消耗曲线解卷积拟合为2个高斯峰,峰中心温度及峰面积占总面积的比例汇总于表2,代表不同还原物种的分布情况.α峰和β峰分别属于2种不同类型的CuO的还原峰:在低温被还原的分散的CuO(α峰)和在高温被还原的体相CuO(β峰)[22].表2中,“双溶剂”浸渍法催化剂中α峰所占的比例并未受到负载量增大的影响,均约为52%,这说明分散的易还原CuO的数量在“双溶剂”浸渍法催化剂中是相当接近的.但是随着负载量的增大,α峰温度逐渐向高温移动,说明尽管负载量增大并未降低表面易于还原CuO的所占比例,但是随着MCM-41孔道趋于饱和催化剂表面开始出现氧化物颗粒团聚,导致易于还原的CuO还原性能下降.此外,α峰温度跨度随着负载量增大呈现宽化的趋势,说明易还原的CuO的分布状态随着负载量增大而趋于不均匀,其中相对难以还原的CuO数量增大;另一方面,较低负载量普通浸渍法催化剂中代表易还原CuO的α峰所占比例约为73%,但是峰中心温度与“双溶剂”浸渍法催化剂难还原的体相CuO的β峰接近,说明普通浸渍法催化剂还原性能较差,“双溶剂”浸渍法可通过改善CuO分散度显著提高催化剂还原性能.
图表编号 | XD0040164700 严禁用于非法目的 |
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绘制时间 | 2019.02.28 |
作者 | 张辰、廖珮懿、石志彪、孙俭、王慧 |
绘制单位 | 上海大学环境与化学工程学院、中国科学院上海高等研究院低碳转化科学与工程重点实验室、上海大学环境与化学工程学院、中国科学院上海高等研究院低碳转化科学与工程重点实验室、中国科学院上海高等研究院低碳转化科学与工程重点实验室、上海大学理学院、上海大学环境与化学工程学院、中国科学院上海高等研究院低碳转化科学与工程重点实验室 |
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