《表1 经不同温度焙烧的Zr O2载体及相应CuO/Zr O2催化剂的结构性质》

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《CuO/ZrO_2催化水煤气变换反应制氢:ZrO_2载体焙烧温度的影响》

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图1（a）、图1（b）为经不同温度焙烧的ZrO2载体及相应CuO/ZrO2催化剂的XRD谱图。图1（a）中，各ZrO2载体的XRD谱线中均只出现单斜相ZrO2（即m-ZrO2）的特征衍射峰（JCPDS:01-089-9066，标记为“◆”），表明在所研究的焙烧温度范围内ZrO2未发生相变。随着焙烧温度的升高，ZrO2的衍射峰强度逐渐增强、半高宽逐渐变窄，表明ZrO2的晶粒粒径逐渐增大（见表1）。其中，样品Z-450的晶粒粒径相较于Z-350的增大幅度尤为明显，表明在450℃下焙烧会导致ZrO2发生一定程度的烧结。由图1（b）可知，系列CuO/ZrO2催化剂的XRD谱线中同时出现了m-ZrO2和单斜相CuO（JCPDS:05-0661，标记为“▽”）的特征衍射峰。催化剂中ZrO2的晶粒粒径与ZrO2载体保持了相同的变化规律（见表1）。值得注意的是，CuO/ZrO2催化剂虽然于400℃经历了4 h的二次焙烧，其ZrO2晶粒的粒径与ZrO2载体相比却未明显增大。与样品Z-120和Z-250相比，样品C/Z-120和C/Z-250的ZrO2晶粒粒径甚至有所减小，这说明在催化剂焙烧过程中，负载CuO与ZrO2之间产生了一定的相互作用，这种作用抑制了ZrO2晶粒受热长大，且载体焙烧温度较低时，这种相互作用会更为显著。