《表2 xFe/ZSM-5的H2-TPR定量分析结果》

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《Fe负载量对xFe/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响》

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为了进一步研究催化剂中不同Fe物种与催化性能的关系，对H2-TPR结果进行定量分析，相关的还原峰温度和耗氢量见表2。从表2可以看出，0.1Fe/ZSM-5、0.7Fe/ZSM-5、1.4Fe/ZSM-5的α峰耗氢量分别为0.55、9.48、15.99μmol/g，表明Fe负载量低于1.4%时，催化剂样品中孤立Fe3+数量随着Fe负载量的增加迅速增多。然而，当Fe负载量继续增加，2.1Fe/ZSM-5的α峰耗氢量（16.03μmol/g）较1.4Fe/ZSM-5的耗氢量增加不明显，这可能是由于分子筛中孤立Fe3+物种的数量达到阈值，继续增大Fe负载量对催化剂中孤立Fe3+的数量影响不大。4种xFe/ZSM-5中孤立Fe3+数量变化规律大致为2.1Fe/ZSM-5≈1.4Fe/ZSM-5>0.7Fe/ZSM-5>0.1Fe/ZSM-5，与低温段催化活性变化规律大体一致，分析认为孤立Fe3+物种为xFe/ZSM-5催化剂低温段的主要活性物种。另一方面，0.1Fe/ZSM-5、0.7Fe/ZSM-5、1.4Fe/ZSM-5、2.1Fe/ZSM-5的β峰耗氢量分别为3.80、10.11、17.24、30.95μmol/g，表明催化剂中低聚态Fe2O3物种数量随着Fe负载量的增加呈现出递增的趋势，尤其是2.1Fe/ZSM-5增加明显，形成了更多的低聚态Fe2O3物种。低聚态Fe2O3物种会促进高温段NH3的非选择性氧化，造成高温段NH3-SCR活性下降。