《表2 不同合成方法制备KNiMo基催化剂的HAS催化反应性能a》

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《低温等离子体制备低碳醇合成用KNiMo基催化剂及其结构性能表征》

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对不同合成方法制备的KNiMo基催化剂进行了HAS反应活性评价，结果见表2。KNiMo-DPS、KNiM o-CPS、KNiM o-DTS和KNiM o-CTS催化剂的CO转化率分别为32.3%、28.4%、21.7%和19.8%。对比不同方法所合成催化剂的CO加氢活性可以发现，采用低温等离子体法一步合成的KNiMo-DPS催化剂其CO转化率是传统热法合成的KNiMoCTS催化剂的约1.7倍，是直接热法合成的KNiM oDTS催化剂的约1.5倍。由此可以看出，与传统热法合成的催化剂相比，低温离子体法不仅制备时间短、条件温和，而且所制备的KNiMo催化剂具有更高的CO加氢反应活性。前述表征分析结果表明，低温等离子体法制备的催化剂，如表1所示KNiM o-DPS的比表面积比KNiM o-CPS大。由于后者比前者含有一步热焙烧处理过程，而高温热处理会导致颗粒的团聚，因此，降低了比表面积，从而使活性位数量和活性相的分散度下降，所以相较KNiM o-DPS催化剂，KNiM o-CPS催化剂的催化活性较低。此外，由于化学和物理性质的微小差异，热合成的KNiMo-DTS和KNiMo-CTS催化剂表现出类似的催化活性。与传统热法合成的催化剂相比，低温等离子体法合成的KNiMo基催化剂表现出更高的CO加氢反应活性。根据H2-TPD表征分析（请参见图5、表1），使用不同的合成方法所制备的KNiM o基催化剂上吸附氢量明显不同。KNiM oDPS催化剂具有最大的氢吸附量和最高的CO转化率。这些结果意味着活性氢吸附量与CO加氢反应活性呈现正相关性:吸附氢物种越多，对应催化剂的CO加氢活性越高。同时，低温等离子体合成的KNiM o基催化剂具有高CO转化率亦归因于活性相无序且高度分散，这种结构提供了大量的配位不饱和活性位点以吸附和活化反应物分子。根据TEM照片可知，等离子体合成的催化剂表现出粒径小（小于10 nm）、堆叠层数低（1-3层）的结构特征（参见图3）。这些薄而短的片层可以增加边、角位与基面位的比例，从而暴露出更多的活性位点，增加催化活性中心数量。