《表1 不同电极的交流阻抗图谱参数拟合结果》

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《铝掺杂改性钛基PbO_2电极性能研究》

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图5所示为不同铝掺杂改性的电极在1.95 V（vs.SCE）下测得的交流阻抗Nyquist谱图。依照相应的等效电路图[16]，图中Rs代表参比电极与测试的PbO2电极间溶液电阻；RfQf代表高频区电子通过氧化膜（含金属氧化物涂层和底部基材表面膜）的反应过程，Rf表示氧化膜电阻，Qf表示膜电容；RctQdl表示氧化物与溶液界面的电荷传送过程，Rct表示析氧反应法拉第电阻，Qdl表示双电层电容。由于高频区电子通过金属氧化物涂层速率较快，因此，Nyquist谱图上主要显示的是涂层电极与溶液界面的电荷传送过程的容抗弧，其容抗弧半径相对大小则反映了PbO2涂层发生析氧电化学反应的难易程度，容抗弧越小，说明对析氧电催化性能优异，反应速率快，这也表明该电极的电化学催化性能高，将具有高效的羟基自由基生成能力，从而能对有机污染物实现高效降解。从图5中的容抗弧半径可以直观地看出，适量铝掺杂改性的PbO2电极具有更高的电催化性能。利用ZsimpWin软件拟合等效电路的各部分参量，结果列于表1。从相应的参量数值可以看出，未经铝掺杂改性PbO2电极的析氧反应电阻Rct以及氧化膜电阻Rf分别为21.54和21.76?·cm2，而掺杂不同量的铝改性的PbO2电极的Rct和Rf均先减小后增大，其中添加量为3 mmol/L时掺杂电极的析氧反应电阻（12.55?·cm2）及氧化膜电阻（7.96?·cm2）均最小，此时电极具有最佳的催化活性和电子导电性。这反映出铝掺杂导致生成偏离化学计量的PbO2的缺陷增加，从而对电极微结构和电子传递良好的导电性产生调控，也体现了电极结构与其电化学性能的一致性。