《表2 不同电极的电化学降解苯酚动力学参数》

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《铝掺杂改性钛基PbO_2电极性能研究》

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图6给出了有无铝掺杂改性PbO2电极对模拟苯酚废水的降解行为对比。由图6a可知，掺杂铝改性电极相比于PbO2电极对苯酚污染物的去除率均有所增加。降解180 min，其中3 mmol/L Al-PbO2电极具有最高的苯酚去除率，达94%，2 mmol/L Al-PbO2电极、1 mmol/L Al-PbO2电极和4 mmol/L Al-PbO2电极相比于未掺杂改性的PbO2电极（86%）也有提高，相应的苯酚去除率分别为91.3%、87.6%和86.9%。同时，从图6b可知，3 mmol/L Al-PbO2电极对模拟苯酚废水的COD去除率最高，降解180 min后3 mmol/L Al-PbO2电极的COD去除率达到73.6%，高于未掺杂改性PbO2电极的65.4%。PbO2电极对苯酚去除率数值高于对COD去除率数值，这说明降解过程中存在部分苯酚只是生成中间产物而并未被彻底去除。图6a中的插图显示的是各电极对苯酚模拟废水降解过程中的反应动力学拟合直线，可见苯酚去除率-降解时间之间的关系符合准一级动力学方程，即ln（PEL0/PEL1）=kt，其中t为降解时间，k为反应速率常数（min-1）。动力学拟合结果列于表2。其中，未经铝掺杂改性的PbO2电极反应速率常数最小（0.011 35 min-1），而掺杂铝改性后的电极反应动力学速率常数k均有所增加，其中3 mmol/L Al-PbO2电极具有最大的反应速率常数（0.015 16min-1），即添加3 mmol/L Al3+改性使得该电极具有最优的催化活性，相比于PbO2电极的苯酚降解速率提高了34%。这应该首先与Al3+添加使得结晶颗粒细化，表面真实面积增大，电催化活性位点增多有关[17]；另外，由于铝掺杂对PbO2电极的电子结构的调控使得电极电催化性能有所增强；此外，高的析氧过电位使得在相同的电参数条件下，析氧副反应所占据的能量消耗份额少，而用于羟基自由基的生成反应份额居多，从而充分发挥了羟基自由基氧化降解苯酚污染物的功效。