《表2 不同焙烧温度处理Cs/SBA-15的性能测试a》

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《焙烧温度对Cs/SBA-15催化乙酸乙酯和甲醛羟醛缩合反应的影响》

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不同焙烧温度制备的Cs/SBA-15在乙酸乙酯与甲醛的羟醛缩合反应的测试结果如表2所示。当焙烧温度低于723 K时，随着焙烧温度升高，主产物的总空时收率、选择性和收率逐渐升高，而ACE及其下游产物则出现明显下降的趋势。结合酸碱性质的表征结果可知，更多活性位的生成增强了催化剂碱性而有利于主反应的进行，而表面硅羟基作为弱Lewis酸，其残留量对ACE的空时收率展示出较大影响。实际上，相对更强的Lewis酸，如Zr O2[23]和Mg O[24]，已被证明有利于乙醇脱氢反应。从表中各产物选择性的变化趋势可知，乙醇脱氢反应对主反应具有一定的抑制作用。具体来说，ACE因具有α氢结构，会与乙酸乙酯竞争甲醛以发生羟醛缩合反应，而生成Me OAc的Tischenko反应[25]则会进一步消耗甲醛。另外，PA的存在说明主产物AA还会发生加氢反应而损失。因此，适当提高焙烧温度不仅有利于生成更多的活性位而提高主产物的收率，还有利于抑制乙醇脱氢反应而降低对主反应的负面影响。