《表1 掺氮碳量子点样品的氮含量》
对上述碳量子点样品进行XPS分析,样品含氮量列在表1中。未掺杂碳量子点(CQDs)的XPS谱图中未见明显N 1s峰,表明N含量很低。如表1所示,随着Plasma处理时间或原料中三聚氰胺含量的增加,NCQDs的氮含量显著增加。氮等离子体轰击5 min就可以获得4.9%的掺氮比例,延长轰击时间到30 min,N/C原子比进一步增加到7%,这表明氮等离子体轰击可以有效实现碳量子点的掺氮。NCQDs-C1中N/C原子比达到了8.5%,这说明在原料油浆中加入三聚氰胺也可以有效地实现掺氮碳量子点的制备。进一步,我们对XPS N1s峰进行了分峰拟合分析,以了解氮元素在两类碳量子点中的结合化学形态。如图6所示,NCQDs-C具有较强的吡咯氮峰(400.3~400.5 e V)和石墨氮峰(401.2~401.8 e V),NCQDs-P具有较强的吡啶氮峰(398.6~398.7 e V)、石墨氮峰(401.6~401.8 e V)和Si3N4中氮峰(397.2 e V)[7,11-14]。Si3N4很可能是硅片在氮等离子体轰击下生成的。对于NCQDs-C,吡咯氮含量较高,但随着三聚氰胺比例的增加石墨氮的含量相对增加。NCQDs-C中含有大量的吡咯氮可能是因为三聚氰胺分解生成的活性氮原子与芳香分子侧链活性位发生成环反应[15-16]。随着三聚氰胺比例增加,沥青分子聚合加速,更多氮原子结合到石墨骨架结构中,因此NCQDs-C的石墨氮含量变高和粒径增大。对于NCQDs-P,氮原子先插入碳层的边缘、取代六元环中的碳原子形成吡啶氮。随着等离子体处理时间的延长,越来越多的氮原子打入石墨结构内部,从而导致石墨氮的增加。
图表编号 | XD00208810700 严禁用于非法目的 |
---|---|
绘制时间 | 2020.12.01 |
作者 | 宁国庆、王海斌、杨帆、李永峰 |
绘制单位 | 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室、中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室、中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室、中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室 |
更多格式 | 高清、无水印(增值服务) |