《Table 1 Performances of La-based catalysts in OCM under selected temperatures*》

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《磷酸盐的添加对甲烷氧化偶联反应镧基催化剂的影响》

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*Reaction conditions:n（CH4）/n（O2）=3，GHSV=30000 m L·g-1·h-1，mcat=100 mg.

表1列出了不同含量磷酸盐修饰的镧基催化剂的OCM性能.通过对比发现，空管时700℃下并无反应性能，750℃下C2收率仅为0.5%，说明在选择的温度范围内气相反应对C2产物生成的贡献很小；而对于催化剂La2O3，0.07P-La，0.13P-La，0.27P-La，0.40P-La及1.30P-La，在550~750℃范围内最高C2收率分别是14.1%，15.6%，16.6%，16.0%，13.7%和2.0%，即磷酸盐的引入使镧基催化剂的OCM性能呈先升高后降低趋势，P/La摩尔比为0.13时达到最佳.以温度为650℃时的数据为例，未掺杂La2O3上甲烷转化率和C2选择性分别为30.3%和46.5%；而对于磷酸盐修饰镧基催化剂，P/La摩尔比分别为0.07，0.13，0.27，0.40和1.30时，甲烷转化率/C2选择性则分别为30.1%/49.2%，31.4%/52.8%，30.8%/51.2%，30.0%/44.2%和1.2%/0.此结果说明磷酸盐的引入对催化剂的活性和选择性有明显的影响，特别是对选择性的影响尤为显著.