《表2 不同铝含量Al-MCM-41样品中不同活性中心相对比例》

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《烯烃对噻吩在介孔分子筛Al-MCM-41活性位物种上吸附脱硫机制的影响》

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note:proportion of active sites are calculated from the peak area of Py-FTIR spectra by emeis’s method[25]

图4为不同铝含量Al-MCM-41样品的吡啶红外光谱谱图（Py-FTIR）。由文献[22]可知，后嫁接法引入的铝物种以不同配位化学形式存在（见图5）。六配位形式的铝物种因配位饱和而不能吸附吡啶，故图4中未能观测到与之对应的特征吸收峰；所有样品在图4中均存在波数为1545 cm-1的特征吸收峰，该特征峰是吡啶分子同硅铝桥羟基氢键间作用（PyH+）产生的[22]；四配位形式的铝物种存在硅铝桥羟基，因此，分子筛中B酸中心应以四配位铝物种化学形式存在。对比图4（a）和4（b）可知，400℃脱附的1545 cm-1特征峰峰强度明显低于150℃脱附的峰强度。结合图3可知，样品中的B酸中心为弱酸性中心。进一步对比不同样品可知，1545 cm-1特征峰的峰强度随铝含量的增加呈先增后减的趋势。结合表2可知，在硅铝比为30时，分子筛中B酸中心的比例达到最大值，说明引入低含量铝物种时，铝物种易进入分子筛骨架形成四配位形式的B酸中心；引入一定量铝物种后，铝物种无法继续进入分子筛骨架，但同表面硅羟基作用提升了L酸中心的数量，导致B酸中心比例相对下降。