《表2 催化剂性能测试结果》

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《Co-N-C催化剂的制备及“一锅法”合成N-亚苄基苯胺》

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注：反应压力0.6 MPa N2；1 mmol硝基苯；3 mmol苯甲醇；0.10 g催化剂；5 ml辛烷；140℃；12 h。

以硝基苯与苯甲醇“一锅法”反应合成N-亚苄基苯胺为探针反应，在相同的反应条件下，考察不同钴基纳米碳材料催化剂的催化性能。反应结果如表2所示，不同焙烧温度下制备的催化剂Co-N-C活性差异较大，催化剂Co-N-C/800的性能最好，优于催化剂Co-N-C/600和Co-N-C/1000，硝基苯转化率为99%，N-亚苄基苯胺的产率高达98%。由此可知，适宜的焙烧温度使得催化剂Co-N-C/800的比表面积和孔体积最大，促进了反应物与Co活性位点的有效接触反应。其次，对催化剂Co-N-C/800进行酸洗处理后，N-亚苄基苯胺的产率仅为33%，这是因为酸洗除去了一些负载在石墨化碳载体表面的Co纳米粒子，使得Co活性位点减少，从而反应产率降低。此外，还发现掺杂氮能显著影响催化剂Co-N-C的性能，不加甲酰胺作为氮源制备的Co-C/800催化剂性能非常差。这是因为催化剂Co-C/800中的Co纳米颗粒较大，金属Co没有均匀分散[图2(d）]，导致其催化性能很低。以上结果表明，在高温焙烧制备催化剂过程中，采用甲酰胺作为氮源具有关键作用，氮元素可以较好地分散Co0纳米粒子，催化剂Co-N-C/800中的Co0活性位点催化苯甲醇在氮气氛围下发生脱氢氧化生成苯甲醛，并还原硝基苯生成苯胺；随后，催化剂Co-N-C/800中的吡啶氮，利用其具有的Lewis碱性催化苯甲醛和苯胺发生Schiff碱缩合反应[25]，最终实现N-亚苄基苯胺的产率达到98%。