《表1 不同初始Fe(III)/As(V)摩尔比的体系在0 h产生的沉淀物的主要元素含量》

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《三价铁离子浓度对As(Ⅴ)-Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅲ)体系沉淀臭葱石的影响》

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溶液中初始Fe（III）/As（V）摩尔比大于0时，在0 h时就生成了黄色沉淀，由图3（a）可看出，沉淀物的XRD谱图中均无尖锐的结晶峰，仅在15°～40°之间出现了一个馒头峰，此衍射峰是无定形砷酸铁的特征峰[22]。对反应0 h产生的沉淀进行组成分析，结果见表1，可以看出，沉淀物中的Fe/As摩尔比均大于1，这是由于溶液中的三价铁水解生成了水合氧化铁，表明0 h的沉淀物除无定形砷酸铁外，还含有少量水合氧化铁[23]。由图3（d）可看出，反应8 h后，初始Fe（III）/As（V）摩尔比为0.4，0.8和1.6时，沉淀物均为臭葱石晶体，表明溶液中含初始Fe（III）时，先生成无定形砷酸铁，经过一定时间的反应，砷酸铁可转化为臭葱石晶体。显然，这与直接采用缓慢氧化Fe（II）法生成臭葱石的原理[15-17]不同。研究[24-26]表明，砷酸铁在酸性、高温条件下可转化为臭葱石晶体，转化原理见式（3）。Le等[24]采用Fe（III）/As（V）摩尔比为1的溶液合成砷酸铁，研究了p H和温度对砷酸铁转化为臭葱石的影响，发现在p H=2及80℃时最利于砷酸铁转化为臭葱石晶体，但转化时间仍较长（≥24h）。而本研究发现，溶液中的初始Fe（III）/As（V）摩尔比为0.4和0.8时，反应2 h就有部分砷酸铁转化为臭葱石，反应6 h生成的臭葱石沉淀结晶度良好；初始Fe（III）/As（V）摩尔比为1.6时，前6 h沉淀物均为无定形砷酸铁，砷酸铁反应8 h才转化为结晶度较差的臭葱石；初始Fe（III）/As（V）摩尔比为2时，砷酸铁反应8 h都未转化为臭葱石。这可能是由于初始Fe（III）含量越大，Fe（III）水解生成的水合氧化铁越多，水合氧化铁具有较强的吸附作用，导致无定形砷酸铁的团聚更严重，减小了砷酸铁颗粒的比表面积，从而降低了无定形砷酸铁转化为臭葱石的速度，砷酸铁转化为臭葱石晶体所需时间越长，在相同转化时间下，臭葱石的结晶度越差。