《表6 甲醇吸附在Ca-Al-M催化剂表面的Mulliken电荷布局》

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《掺杂改性对钙铝基复合物酯交换催化剂吸附性能影响的分子模拟》

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Mulliken电荷布局分析[35]反映吸附体系中原子与键在吸附前后的电子分布变化。如表6所示，吸附前后甲醇上羟基中氢原子电正性和氧原子电负性均发生变化，说明在催化剂的作用下，甲醇的电荷进行了重新分配。采用锌作为调节剂时，氢原子电正性和氧原子电负性分别增大了0.052、0.022 e，说明甲醇得到了更好的活化；采用镧作为调节剂时，氢原子电正性和氧原子电负性分别增大了0.078、0.034 e，也说明甲醇得到了更好的活化；采用镁作为调节剂时，氢原子的电正性增大了0.026 e，氧原子的电负性减小了0.005 e，但增大数值明显大于减小数值，仍说明甲醇得到了更好的活化。将甲醇上各个原子电荷密度相加得到甲醇分子总电荷密度的变化值，说明甲醇在催化剂表面吸附之后失去电子，且相较于钙铝Ca-Al二元复合物催化剂，使用锌、镧、镁掺杂改性后，Ca-Al-M三元复合物催化剂失去电子的数量增加，采用锌、镧、镁进行调节后，甲醇失电子数分别增加0.016 e、0.044 e、0.006e。以上分析表明，甲醇分子吸附到催化剂表面时，甲醇与催化剂表面活性中心之间存在电子传递过程，从而增强了甲醇分子的吸附稳定性，同时也活化了甲醇分子，进一步掺杂改性后，甲醇与催化剂表面的电子转移数增加，说明甲醇的活化程度增强[36]。结果表明，采用锌、镧、镁作为调节剂时，更有利于吸附反应的发生，甲醇的活化得到增强，这与吸附能和结构分析的结果一致。