《表1 1%Pt/TiH2催化剂在不同氢源(H2/D2)气氛下催化肉桂醛加氢反应结果a)》

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《Pt/TiH_2催化剂上的氢活化及异裂加氢》


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a)反应条件:肉桂醛1 mmol,异丙醇5 mL,氢气4 MPa,温度100℃,催化剂50 mg.b)总COL选择性;c)“○”和“x”分别代表检测和未检测到产物;d)STY为催化剂表面每摩尔暴露的铂原子上每小时生成的COL摩尔量;e)溶剂为环己烷

在不同氢源H2/D2中的系列加氢实验结果证明,氢物种在TiH2中存储并参与反应(表1).D2还原的Pt/TiH2催化剂在H2氛围中催化肉桂醛加氢反应时,产物中可以检测到D的存在.对于H2还原的Pt/TiH2催化剂在D2氛围中反应,反应后的Pt/TiH2催化剂中亦检测到D物种.此外,H2还原的Pt/TiH2在H2或D2中呈现截然不同的反应速率;而D2还原的Pt/TiH2,在H2或D2两种气体氛围中催化活性相当,这是由于H/D在储氢材料中的扩散速率的差异所致.上述H2/D2实验中速率差异表明,Pt/TiH2催化剂上的肉桂醛加氢反应并非均裂加氢,而是异裂加氢过程.此外,Pt/TiH2催化剂上的加氢反应速率与H2压力有关(反应级数约为1.2),进一步证明了该反应过程为异裂加氢过程.