《表4 双杂原子掺杂碳基催化剂的催化性能》

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《乙炔氢氯化反应中无汞催化剂的研究进展》


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多元素掺杂往往能赋予材料更优异的结构属性和催化性能,如表4所示,研究人员尝试掺杂多种杂原子来实现比单一杂原子掺杂更好的催化性能[86,88,96~98].例如,代斌课题组[88]制备了氮、硼双掺杂的氧化石墨烯用于乙炔氢氯化反应.该催化剂在150℃,乙炔空速为36 h–1的条件下,能实现95%的乙炔转化.理论模拟计算表明,HCl的吸附是反应的速控步骤,而氮和硼的协同作用能促进催化剂对HCl的吸附.Zhu等[96]以聚邻苯二胺为前驱体制备得到了氮、硫双掺杂的碳材料,该催化剂在180℃,50 h–1条件下,能获得82.4%的乙炔转化,VCM选择性大于99.5%.李伟课题组[97]利用SBA-15作为硬模板,以硫脲和蔗糖为前驱体合成了氮、硫双掺杂的介孔碳.实验结果发现,氨气中处理得到的材料NS-C-NH3具有最优的催化性能.该催化剂在220℃,空速35 h–1的条件下,能实现80%以上的乙炔转化率,并能稳定在线运行100 h.DFT计算证明,吡啶氮邻位的碳原子是催化反应的活性位点.