《表1 不同碳掺杂量薄膜的光催化合成氨性能》

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《碳掺杂ZnO薄膜及可见光催化氮合成氨》

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在可见光光催化N2与水合成氨的反应中，由于纯ZnO薄膜带隙较宽，无法进行可见光光催化反应，碳掺杂ZnO薄膜有效提高了可见光响应及光催化活性。因为碳量子点具有上转换发光性能[39]，可见光照射ZnO薄膜时，表面的碳量子点会吸收可见光（λ>500nm）并转换成紫外光（300～380nm），激发ZnO价带上的电子。ZnO薄膜价带上的空穴将迁移到膜催化剂的表面和水分子反应，产生·OH和H+，电子跃迁到导带位置还原N2，由于碳掺杂ZnO薄膜的导带上移，还原电位高于N2合成氨的电位，因此N2得到电子并与·OH结合生成N2H4并进一步生成NH3，生成少量的副产物NO3-、NO2-等。此外，碳量子可以作为电子储存体[40]，碳量子点的LUMO能级位于ZnO导带之上，当有可见光照射ZnO薄膜时，碳量子点的电子转移到ZnO导带上为还原反应提供电子。氧空位作为光生电子的捕获中心，有效抑制了电子空穴的复合，同时增强对N2的吸附和活化，进而提高了光催化N2合成氨的性能。表1为不同碳掺杂含量ZnO膜催化剂的光催化活性，当反应时间为2h时，合成氨中氨氮产量随着碳掺杂量提高先增大后降低，这与不同碳掺杂量薄膜的可见光吸收强度及导带上电子的还原能力有关。碳掺杂量为1.03%的ZnO膜催化剂氮合成氨产量最高，亚硝酸盐的产量为5.56×10-8mol/（h·cm2），硝酸盐的产量为2.94×10-6mol/（h·cm2），氨氮产量为5.15×10-4mol/（h·cm2）。