《表1 MOFs衍生物制备的非金属掺杂多孔碳基催化剂及其电催化性能对比》

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《MOFs衍生非金属掺杂多孔碳基氧还原电催化剂的研究进展》

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三元非金属掺杂多孔碳电催化剂:（1）当杂原子被掺杂到碳骨架中时，电子中性被破坏，得到了更多的活性位点，促进了O2的吸附并显著提高了整个ORR过程的速率；（2）由于杂原子被掺入碳材料中，杂原子不对称自旋密度的改变可以有效地弱化O—O键，从而提供更多的活性位点并增强碳材料的ORR活性；（3）碳材料的孔结构由于杂原子的掺杂而改变；（4）由于N、P、S三元掺杂的协同作用，N、P、S三元掺杂碳材料的电催化活性优于相应的单一或双重共掺杂的碳材料。Li等[28]以MOF-5为模板，二氰二胺（DCDA）、三异丙苯基磷酸酯（TPP）、二甲基亚砜（DMSO）为N，P、S的前驱体制备了三元掺杂的无金属多孔炭材料（NPS-C-MOF-5）。发现催化剂在N，P、S的协同作用下，在碱性介质中，-0.6 V时的极限电流密度高达约-11.6 m A/cm，是商用Pt/C催化剂的1.2倍。此外，催化剂耐甲醇性能和良好的长期稳定性也优于商用Pt-C催化剂。如表1所示，Zhang等[29]使用一维ZIF-8纳米晶体组件作为前驱体，不仅可以用于获得高比表面积和丰富的氮含量，而且可以产生纳米纤维形态来改善电子传导和质量传输，经过热处理后得到高孔隙度掺杂碳纳米纤维。在磷的进一步掺杂下，共掺碳纳米纤维在氧还原反应中表现出优异的电催化性能，这是因为与MOF晶体直接碳化法制备的多孔碳相比，掺杂的碳纳米纤维具有复杂的网络结构、分层的孔隙结构和高的比表面积。Wu等[30]将ZIF-8用作结构模板和N掺杂源，单宁酸（TA）作为次要材料均匀地涂覆在ZIF-8的表面上，再将1，4苯二硼酸（BDBA）用作含硼的反应物和掺杂源。碳化后，该复合材料具有显著的ORR催化活性，起始电位为-0.12 V（vs.Ag/Ag Cl），同时具有出色的甲醇穿越耐受性和长期稳定性。发现N、S、B三元掺杂剂产生的协同效应产生了具有较高活性的活性位点，同时调节了相邻碳原子的电子平衡，B和S、N作为活性中心促进了氧的吸附和还原。