《表3 催化剂1%Au-0.5%Bi/PMo11-BMo11/ZSM-5-m的循环实验结果》

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《金属多氧酸盐杂化催化剂上环己烯分子氧环氧化》

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采用上述较优条件：反应压力0.5 MPa、反应温度80℃、反应时间18 h、催化剂添加量0.02 g（对应环己烯2.0 g，3滴TBHP），进行环己烯环氧化反应催化剂稳定性考察。当反应结束后，将离心后的固体用丙酮洗涤2～3次，在80℃且通风条件下干燥12 h，得到的催化剂用于下一次实验，实验结果如表3所示。从表中可看到，催化剂在循环使用过程中环氧化选择性一直维持在40%左右，稳定性较好；催化剂在循环利用2次时，催化环氧化效果变化不大，但是当循环利用达3次以上时催化活性（转化率）开始明显下降。而经实验发现，经过高温焙烧后的负载型金属多氧酸盐催化剂的催化环氧化活性会出现明显下降（猜测可能是POMs高温分解造成的），因此可排除焙烧这个因素的影响。综合分析产生这个现象的原因可归结为：催化剂在多次反应、洗涤过程中由于磁子搅拌等作用发生破碎或者使活性中心如Au和POMs损失失活，也可能是由于离心过程出现颗粒聚结导致催化剂比表面积明显减小造成的。