《表1 不同浓度羟基改性催化剂的的孔结构参数》

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《羟基改性Ag/MCM-41催化剂上甲醛的催化氧化性能》

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图3a、3b分别为不同浓度羟基改性催化剂的N2吸附-脱附等温曲线和粒径分布。可知:当羟基浓度为0.05，0.075，0.1，0.25 mol/L时，根据IUPAC分类方法可知，吸附-脱附等温线属于Ⅳ型，且具有H1型回滞环，是典型的介孔材料的吸附脱附等温线，说明羟基改性并没有破坏MCM-41高度有序的介孔结构[13]。但随着羟基浓度的继续升高，当羟基浓度为0.5 mol/L时，样品的脱附支向高压区移动，此时吸附-脱附等温线归类于Ⅴ型曲线且具有H3型滞后环，说明样品有狭缝型孔的存在，并且样品的孔径也在不断增大（图3b）[14]。由图3b可知:Ag/MCM-41催化剂经过少量Na OH羟基改性后，当羟基浓度为0.05 mol/L时，样品主要以载体MCM-41的双孔形式存在，含有少量微孔（<2 nm）和小尺寸的介孔（2～5 nm），平均孔径为1.87 nm（表1）。当继续升高羟基浓度到0.075 mol/L后，双孔开始消失，催化剂样品仍然以少量微孔形式存在，平均孔径为1.85 nm。此时，由于孔径较小，微孔易被堵塞，甲醛分子不易进入孔道中，降低了反应活性。继续升高羟基浓度至0.1 mol/L时，样品的微孔逐渐消失，样品孔径增大，主要以介孔为主，平均孔径为3.71 nm。这种介孔孔径可以顺利地使反应物分子甲醛和氧气进入孔道内与催化剂活性组分反应，最终提高了此催化剂上的甲醛催化反应活性。当羟基浓度为0.25 mol/L和0.5 mol/L时，样品的平均孔径分别为7.37 nm和7.89 nm。此时，由于孔径增大，甲醛分子从样品表面脱附的概率增加，从而使反应活性降低。