《表2 η-Fe2C (011) 面上涉及甲烷形成基元步骤的C—H距离 (dC—H) 、反应能垒 (Ea) 和反应能 (ΔrE) (括号内数据经ZPE校正)》

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《费托催化剂η-Fe_2C(011)上CH_4形成及C-C耦合机理研究》

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当η-Fe2C（011）面暴露在合成气条件下，可能存在两种C1物种的形成途径:（ⅰ）表面C加氢生成CHx（x=1～4）；（ⅱ）CO首先活化生成表面的解离C，该解离C逐步加氢生成CHx。之前的研究发现[22]，CO在η-Fe2C（011）面上直接解离的能垒很高（2.79eV），以HCO为中间体的H辅助解离是CO活化的最优路径，其有效能垒为1.66 eV[23]。而表面C加氢的第一步能垒仅为0.44 eV，会优先于CO活化的发生。因此解离C加氢生成CHx很难发生，本文仅考虑表面C加氢的情况。其中涉及的中间物种和基元反应过渡态的构型分别如图1（b）、（c）所示。表2则给出了基元反应过渡态中生成的C—H键的距离、反应能垒和反应能。基于这些结果，图2绘制出了表面C逐步加氢过程的势能图并获得了其上甲烷形成的有效能垒为1.03 eV。