《表3 η-Fe2C (011) 面上C1+C1耦合反应的能垒 (Ea) 、反应能 (ΔEr) 、C-C的距离 (dTS) 以及相应的有效能垒 () (括号内数据经ZPE校正)》

  提示：宽带有限、当前游客访问压缩模式

本系列图表出处文件名：随高清版一同展现

《费托催化剂η-Fe_2C(011)上CH_4形成及C-C耦合机理研究》

1. 获取 高清版本忘记账户？点击这里登录

1. 下载图表忘记账户？点击这里登录

催化剂表面形成的CHx物种间的C1+C1耦合是费托合成的核心步骤。迄今为止，研究者们提出了三种主要的链增长机理，分别是表面碳化物机理[27]、CO插入机理[28]以及碳烯插入机理[29]。传统的碳化物机理认为，亚甲基CH2是表面聚合反应的单体，即CH2+CH2的偶联导致链增长，但近年来的众多理论研究表明，偶联机理与催化剂的本质及表面结构有关，单体可能是C、CHx（x=1～3）[30-32]，也可能是CO和HCO[33]。目前，还没有η-Fe2C（011）表面上C1+C1耦合过程的相关报道。本文计算了表面C加氢生成的CHx和CHx之间可能的9种耦合基元反应，所有反应的过渡态构型如图3所示，相关反应的能垒和反应能结果见表3，根据表3的结果作图4，直观地反映了各反应能垒的区别。