《表2 NO吸附及光催化过程中关于红外峰的归属》

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《N-Bi_2O_2CO_3/CdSe量子点光催化氧化NO及原位红外光谱研究》

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为探究光催化氧化NO的反应机理并实时监测催化剂表面的氧化产物，采用原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术对其进行表征。图8（a）为N-BOC/CdSe QDs在暗场下的吸附，位于1180、1134和1092 cm-1波数处的特征峰对应N-O键的伸缩振动峰（各红外特征峰归属详见表2），分别来源于NO-以及表面吸附的NO，表明催化剂表面确实吸附了污染物分子[15，18，30]。而其余逐渐增强的红外特征峰则是由生成的少量单齿亚硝酸根（949和978 cm-1），单/双齿硝酸根（1024 cm-1）的伸缩振动引起的[31-35]。开光反应之后，位于1134和1092 cm-1波数处的特征峰消失，同时在1120和1262 cm-1处分别出现了双齿亚硝酸根和单齿硝酸根的红外特征峰并且其强度随着时间延长而增强。其余红外特征峰则为单齿亚硝酸根（951 cm-1）、双齿硝酸根（935 cm-1）和桥位硝酸根（1002 cm-1）的伸缩振动峰[30]。具体而言，NO分子首先吸附在催化剂表面，受到光照后产生光生电子（e-）和空穴（h+）。一方面光生空穴可直接将NO氧化为NO3-，另一方面电子与表面吸附氧结合生成超氧自由基（·O2-），进一步氧化NO和NO-生成NO3-（式 （2）～（5）） 。反应结束后，在保持原有的条件下继续观察谱图变化，发现位于1120和1262 cm-1等波数的红外特征峰并未消失，表明NO的最终氧化产物为NO3-并且以单齿和双齿硝酸根配体的形式附着在催化剂表面，覆盖了活性位点最终造成其光催化活性降低，这与图2（c）光催化活性测试相吻合。详细的NO吸附、催化反应过程和最终产物形式如图9所示。