《表2 催化剂的评价结果Tab.2 Catalytic performance of the catalysts》

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《N掺杂对TiO_2负载Cu基催化剂甲醛乙炔化性能的影响》

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注:催化剂2.5g，50mL甲醛（35%）水溶液，反应温度90℃，反应时间10h。

催化剂的甲醛乙炔化反应评价结果列于表2。在该反应中，甲醛乙炔化反应的主产物为BD，主要副产物为丙炔醇（PA），由于其余副产物甲酸（FA）、多聚甲醛（POM）等选择性较低，文中未一一列出。由表可知，纯CuO样品的甲醛转化率、1，4-丁炔二醇选择性与产率分别为37.3%、86.0%与32.1%。引入载体后，催化剂的催化活性有不同程度的提高。其中，CuO/TiO2催化剂的甲醛转化率、1，4-丁炔二醇选择性与产率可以达到52.1%、81.5%与42.5%；CuO/N-TiO2催化剂的甲醛转化率、1，4-丁炔二醇选择性与产率分别达到67.7%、83.2%与56.3%，表现出优异的催化性能。进一步考察了CuO/TiO2与CuO/N-TiO2两种催化剂的使用稳定性，结果列于图6。可以看出，在6次循环套用实验过程中两种催化剂上1，4-丁炔二醇的收率均出现下降趋势，但下降幅度明显不同，CuO/TiO2催化剂上1，4-丁炔二醇收率由42.5%左右下降至18.7%左右，而CuO/N-TiO2催化剂中1，4-丁炔二醇收率则由56.3%左右下降至39.8%左右。表明CuO/N-TiO2催化剂较CuO/TiO2催化剂具有更高的使用稳定性。结合前期的研究结果，催化剂的稳定性下降可能是由于活性物种的迁移聚集造成的[11-15]，CuO/N-TiO2催化剂中Cu+物种与载体相互作用较强，可以有效抑制Cu+物种迁移聚集，使其具有更高的稳定性。