《表2 催化剂上的CO和CO2脱附量Tab.2 CO and CO2uptakes of the catalysts》
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《PdO/Sn_xCe_yO_2催化剂的CO氧化性能研究》
a.惰性处理;b.氧化处理。
除了表面晶格氧,氧化处理催化剂上还包含在氧空位上吸附的气相吸附氧,因此氧化处理催化剂上的表面氧浓度应该比惰性处理催化剂高。对应催化剂上的CO信号基本为零,说明几乎所有吸附的CO都被氧化为CO2。CO2脱附峰的面积反映了相关活性位上氧浓度。我们定量计算了单位催化剂上CO2低温脱附量(PdO附近)、总CO2脱附量和未反应的CO量,如表2所示。PdO附近生成的CO2量:Cat1-O>Cat2-O>Cat1-N>Cat2-N;总CO2脱附量Cat1-O>Cat1-N>Cat2-N>Cat2-O。无论是PdO活性组分上还是整个催化剂上,相同预处理条件下,富Sn催化剂Cat1总比富Ce催化剂Cat2上的CO2生成量多,可以认为Cat1催化剂上参与反应的氧总量更多。惰性处理催化剂上的低温峰A宽化并伴随拖尾峰,而氧化处理催化剂的低温峰A对称性好,推测PdO在氧化气氛中预处理后发生颗粒聚集,晶粒尺寸更均匀。更重要的是,氧化处理后,Cat1催化剂的低温CO2脱附峰即峰A的位置大大提前,从194℃降低到150℃,但Cat2催化剂的峰A温度几乎不变。这主要是因为Cat2催化剂上的表面晶格氧本身活性就很高,氧化处理对CO氧化没有明显的促进作用。氧化处理催化剂上CO2的脱附大部分集中在低温区,载体上的碳酸盐含量较少,这可能是因为预吸附氧占据了载体上的氧空位,限制了碳酸盐的生成。
图表编号 | XD0041891400 严禁用于非法目的 |
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绘制时间 | 2019.01.10 |
作者 | 郭丽红、李静、田野、李新刚 |
绘制单位 | 天津化学化工协同创新中心天津市应用催化科学与工程重点实验室天津大学化工学院、河南工业大学化学化工与环境学院、天津化学化工协同创新中心天津市应用催化科学与工程重点实验室天津大学化工学院、天津化学化工协同创新中心天津市应用催化科学与工程重点实验室天津大学化工学院、天津化学化工协同创新中心天津市应用催化科学与工程重点实验室天津大学化工学院 |
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