《表1 不同水化学条件对GNs环境行为的影响》

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《石墨烯在水环境中的转化和降解行为研究进展》

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前文提到，分散性越好的GNs降解效果越好。如表1所示，在自然水环境中，复杂的水体理化性质（如p H值、离子强度、盐溶液类型和溶解性有机质等）直接影响GNs的分散性[31]。相关研究表明，p H值可改变GO表面Zeta电位和影响GO层间的静电斥力，进而改变颗粒间的相互作用影响其聚合状态[32]。在水体常见p H值范围（5.0～9.0）内，p H值对GO的水力学直径和平均电泳淌度没有显著影响。当p H值由4.0降到2.0时，GO表面的Zeta电位接近于0，层间的静电斥力减弱，因此容易形成大的团聚物而沉淀[33]。这是因为GO表面的含氧官能团带正电，在酸性条件下易被还原为r GO，不利于在碱性条件下进行还原反应。在地表水中，GO具有高度的稳定性和长期的迁移性，滞留时间可达28 d以上。而在地下水中，GO极易发生转化。这是由于地下水系统通常具有较高硬度和较低浓度的有机物，GO在这种水生环境下会变得不稳定，最终会重新团聚或在这些地下环境中移动。相反，对于具有更高浓度的有机物和较低硬度的地表水，GO可以保持稳定并迁移至地表的下层，给沉积物表面的底栖生物带来负面影响。以Ca2+、Mg2+、Na+三种离子为例，比较它们对GO聚合状态的影响，结果发现三者对GO的团聚作用依次减小。这是因为GO在水体中的聚合和悬浮行为遵循胶体稳定性理论（DLVO），其受到水体中离子的电荷屏蔽作用，减弱了胶体间的静电斥力，进而促进了团聚。一般来说，二价离子的屏蔽效应强于单价离子，同价离子中原子半径越大，电荷屏蔽效应越强；对同一离子来说，GNs的水力学直径和平均电泳淌度随离子强度的增大而增大。在相同的离子种类和强度条件下，有机质（DOM）对GO的分散或团聚也起着至关重要的作用。腐殖酸（HA）通常是由微生物降解产生的，具有共轭芳香结构、给-受电子性、离子交换性及氢键作用。HA可以通过不同的作用吸附在GNs和GO表面。GNs与HA之间的吸附主要通过π-π共轭及疏水性作用，HA表面的含氧官能团增强了GNs-HA的亲水性，促进了GNs的分散。然而，GO与HA的吸附是通过氢键作用，两者之间产生了强烈的空间位阻斥力，从而促进了GO的分散。另一研究却发现带有负电荷的HA吸附在正电荷的GO上可以降低其负电荷密度和Zeta电位，进而促进GO的絮凝[34]，证明水体中的有机质对不同性质的GO表现出差异性，在降解过程中一定要考虑GNs类纳米材料的结构和物理化学性质。综上所述，GNs的聚合悬浮状态是一个变化较大的参数，在研究GNs的转化和降解过程中需要考虑pH值、盐溶液类型、离子强度和溶解性有机质的共同作用。