《表3 offline与sunset及CASS的OC/TC在不同处理方式下相关性变化》

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《碳质气溶胶(OC/EC)新型观测方法对比分析》

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其中，offline和sunset间的相关性最差，甚至可以认为TC的低相关性将会对EC对比分析造成较大影响.结合图2分析发现，2种方法间的TC差异存在2个问题:1).sunset间隙出现短时段的异常高估，检查sunset分析仪和数据记录本发现，出现高估的时间段和更换采样膜或停电后重启的时间段是相对应的，认为可能是仪器重新运行后产生的短时间内数据波动，从而影响测量结果，但整体上来看，该问题对TC一致性的影响有限，不会造成R2大幅下降；2).最主要的影响因素是offline在研究后期出现的2次长时段的TC高估，这和offline出现OC异常高估的时间一致.在观测后半段出现offline的OC异常高估，约为sunset中OC的1.65倍，这和胡敏等[14]在北京研究分析得出离线分析的OC约为在线的2倍相似，这是因为离线分析进行手工膜采样，石英膜对VOCs的吸附会造成较大的正误差，而在线分析采用denuder去除了绝大部分VOCs，消除了影响，但也因为降低了大气中的VOCs浓度，会破坏半挥发性有机物的气-固平衡，致使颗粒相转化为气相，造成OC的负误差.同时发现济南市在该时段内存在较大的污染事件，且主要污染物为O3，认为此处O3污染事件可能主要是由VOCs引起，这也间接证明在研究后期存在大量VOCs，对offline的OC/TC测量结果造成影响.同时VOCs也可能是EC对比分析中，sunset的低估转变为offline高估的原因，其导致offline中OC质量浓度大幅度的增长，当然该假设仍需后续研究进一步观测分析.为了更直观的表明前文所提及问题对3种方法造成的OC/TC相关性影响，计算了相应处理后的R2变化，结果如表3所示.去除异常值后数据保有量最低为43d，占完整数据集的72.88%，仍具有数据代表性.其中offline异常值的去除处理对OC/TC相关程度的影响十分显著，offline-sunset的R2从0.39和0.52增长至0.69和0.77，TC（R2=0.77）已经高于EC（R2=0.72），这也进一步证明了关于2种协议方法EC测量结果基于划分点问题的分析是具有研究意义的.