《表2 采样期间PM2.5颗粒物中水溶性离子组分和碳质组分质量浓度/μg·m-3》

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《中原城市冬季两次重污染形成机制及来源》

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采样期间PM2.5颗粒物中水溶性离子组分和碳质组分质量浓度均值如表2所示．采样期间总水溶性离子平均质量浓度为49.7μg·m-3，其中NO3-、SO42-和NH4+质量浓度之和占到PM2.5浓度的36.8%，而这一比例在重污染时段则达到了46.0%．两次重污染前1d都呈现出风速降低和相对湿度升高的趋势，营造出潮湿、无风的静稳背景，刺激SO2水相氧化反应[30]和NOx异构水解反应[31]的发生，且气态前体物易于在近地面累积并与NH3充分混合，致使NO3-、SO42-和NH4+离子浓度持续升高．在第一次和第二次重污染前1 d，SNA浓度占比分别达到42.7%和43.7%，随着污染加剧，SNA质量浓度持续增长，表明大气环境中二次无机离子浓度暴发性增长是郑州冬季大气重污染形成的主要原因之一．采用硫氧化速率（SOR）和氮氧化速率（NOR）衡量SO2到SO42-和NOx到NO3-的转化程度．随着污染等级的升高，SOR和NOR数值也在逐步增大（重污染时段SOR和NOR分别是良时段的2.6倍和3.0倍），大气光催化氧化作用愈发强烈，促使二次气溶胶颗粒的生成，同样可以判断重污染过程的形成与SO2和NO2的二次转化密不可分．两次重污染期间夜间SOR整体高于昼间，而昼间NOR则相对较高，主要原因在于12月份郑州冬季夜间更高的相对湿度为SO2在云雾液滴中通过非均相反应生成SO42-提供了液相环境和更多的反应介质，而白天更为充分的光照条件和富氨环境则促使NOx易于与OH自由基通过光化学反应生成HNO3进而与NH4+离子结合形成二次气溶胶[32]．重污染过后，随着相对湿度的降低和风速的提升，NO3-、SO42-和NH4+离子浓度呈现出明显的下降趋势．采样期间NO3-浓度整体高于SO42-，与郑州近年来已开展的散煤双替代工程有关，随着汽车保有量的增加，机动车污染源对区域大气重污染的贡献将会持续增长．由于采样点周边居民相对较为密集，两次重污染期间Cl-和Mg2+离子浓度的升高与周边居民燃煤供暖及生物质燃烧有关．Ca2+作为土壤扬尘特征元素，第一次重污染期间其浓度并未明显变化，而第二次重污染期间Ca2+浓度则显著升高，分析其原因可能在于第一次重污染形成过程中外来污染传输有明显的贡献，而本地污染物集聚则是第二次重污染形成主导因素，造成周边施工现场和扬尘排放对采样点PM2.5浓度的较高贡献．同样，第二次重污染K+浓度的迅速激增也与本地燃煤供暖造成的污染物集聚有关．