《表2 Ce(x)/Mn-Fe-O复合材料表面离子含量》

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《CeO_2修饰Mn-Fe-O复合材料及其NH_3-SCR脱硝催化性能》

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Mn-Fe-O及Ce（0.1）/Mn-Fe-O样品的XPS谱图如图5所示。由XPS全谱可知（图5(a）)，Ce（0.1）/Mn-Fe-O样品只包含Mn、Fe、Ce和O，其中C可能来源于表面吸附的CO2。由Ce 3d XPS谱图可知（图5(b）)，u、u2和u3对应于Ce（0.1）/Mn-Fe-O表面上的Ce4+3d5/2的特征峰，v、v2和v3对应于Ce4+3d3/2的特征峰，而u1和v1则对应于Ce3+的XPS特征峰[30]。因此，Ce（0.1）/Mn-Fe-O表面存在Ce4+和Ce3+的混合价态，使得表面易形成Ce4+/Ce3+的氧化还原电子对。其中，Ce3+的存在有利于氧空位的形成及氧气的吸附与活化，从而促进NO低温氧化成为NO2，并与NH3反应生成N2和H2O。Mn-Fe-O和Ce（0.1）/Mn-Fe-O的Mn 2p和Fe 2p XPS谱图分别如图5（c，d）所示，其中640.0～641.5、642.0～642.5和643.0～643.5 eV的峰分别来自于Mn2+、Mn3+和Mn4+[31]，而710.0～710.3和711.5～712.0 eV处的特征峰分别来自于Fe2+和Fe3+。所有样品的元素组成都由ICP-OES测得，但不同价态元素组成通过各元素的XPS特征峰面积计算得到，如表2所示。随着Ce（NO3）3·6H2O的添加量逐渐增加，复合物中Ce的含量逐渐增加。CeO2修饰后，Mn-Fe-O氧化物中Fe3+、Mn3+及Mn4+的含量逐步增加，其中Ce（0.1）/Mn-Fe-O表面Mn3+和Mn4+所占的比例总和为五个样品中最高，达到83%，而70%的Fe3+含量也较高。进一步增加CeO2后，Ce（0.3）/Mn-Fe-O样品中的Mn3+及Mn4+含量降低至74%。因此，Ce（x）/Mn-Fe-O样品中同时存在的Fe2+/Fe3+、Mn2+/Mn3+/Mn4+以及Ce3+/Ce4+电子对之间的相互氧化还原反应可以促进电子、离子传输，将有可能促进低温下NH3选择性还原NO的进行。