《表3 锰铈催化剂Mn-Ce Ox (LCS) 36∶22和Mn-Ce Ox (CP) 表面元素的相对含量》

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《低温燃烧法制备Mn-CeO_x催化剂及其NH_3-SCR脱硝性能》

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为分析催化剂表面元素组成和价态，对锰铈催化剂Mn-CeOx（LCS）36∶22和Mn-CeOx（CP）进行了XPS分析，其结果见图3。表3给出了锰铈催化剂Mn-CeOx（LCS）36∶22和Mn-CeOx（CP）表面元素的相对含量。图3（a）全谱检测到了两种催化剂的Mn 2p、Ce 3d、O 1s的信号峰，以及较小的C 1s、C 2p信号峰。这说明两种方法所合成的催化剂主要由Mn、Ce和O元素组成，较小的C 1s、C 2p信号峰说明催化剂在煅烧后仍然残留少量碳。Mn-CeOx（LCS）36∶22中Mn 2p含量占全谱的8.0%，而MnCeOx（CP）中Mn 2p含量占全谱的2.4%，说明在反应物锰铈物质的量比固定为1∶1的情况下，LCS法制备的锰铈催化剂表面锰含量较高，这将提高它的脱硝率。图3（b）为锰铈催化剂Mn-CeOx（LCS）36∶22和M n-CeOx（CP）Mn 2p的XPS能谱图。对MnCeOx（LCS）36∶22中Mn 2p3/2的信号峰进行峰拟合，将其分为三个峰，644.4 eV为Mn4+的结合能峰位，641.8 eV为Mn3+的结合能峰位，640.7 eV为M n2+的结合能峰位；拟合得出Mn-CeOx（LCS）36∶22的M n4+/M n3+相对含量比为17.1%。对MnCeOx（CP）中Mn 2p3/2的信号峰进行峰拟合，将其分为两个峰，644.8 eV为Mn4+的结合能峰位，641.9 eV为Mn3+的结合能峰位；拟合得出Mn-CeOx（CP）的M n4+/M n3+相对含量比为19.0%。高含量比的M n4+/M n3+有利于催化剂的脱硝性能[8]，Mn-CeOx（LCS）36∶22的Mn4+/M n3+相对含量比略微低于M n-CeOx（CP），但是其催化剂表面Mn 2p的含量大于对方，故其SCR活性更好。图3（c）为锰铈催化剂Mn-CeOx（LCS）36∶22和Mn-CeOx（CP）Ce 3d的XPS能谱图。对Mn-CeOx（LCS）36∶22中Ce 3d的信号峰进行峰拟合，将其分为八个峰。其中，u1（882.0 eV）、u3（888.7 eV）、u4（897.9 eV）、v1（900.6 eV）、v3（907.3 eV）、v4（916.3 eV）为Ce4+的结合能峰位，u2（884.1 eV）、v2（902.3 eV）为Ce3+的结合能峰位，说明催化剂中的Ce元素由三价和四价组成；Ce3+/（Ce3++Ce4+）相对含量比为17.5%。对M n-CeOx（CP）中Ce 3d的信号峰进行峰拟合，将其分为八个峰。其中，u1（882.5 e V）、u3（889.1 e V）、u4（898.4 eV）、v1（901.1 eV）、v3（907.7 eV）、v4（916.8 eV）为Ce4+的结合能峰位，u2（885.1 eV）、v2（902.7 eV）为Ce3+的结合能峰位，说明催化剂中的Ce元素由三价和四价组成；Ce3+/（Ce3++Ce4+）相对含量比为17.1%。高的Ce3+/（Ce3++Ce4+）相对含量比能产生较多的化学吸附氧和提升氧的移动性，从而改善催化剂的SCR活性[9]。图3（d）为锰铈催化剂Mn-CeOx（LCS）36∶22和Mn-CeOx（CP）O 1s的XPS能谱图。对Mn-CeOx（LCS）36∶22中O 1s的信号峰进行峰拟合，将其分为两个峰；结合能中心位于531.0 eV的峰对应催化剂的表面氧（记为Oα）；结合能中心位于529.3 eV的峰对应催化剂的晶格氧（记为Oβ）；Oα/（Oα+Oβ）相对含量比为50.9%。对M n-CeOx（CP）中O 1s的信号峰进行峰拟合，将其分为两个峰；结合能中心位于531.9 eV的峰对应催化剂的表面氧（记为Oα）；结合能中心位于529.6 eV的峰对应催化剂的晶格氧（记为Oβ）；Oα/（Oα+Oβ）相对含量比为44.6%。高的Oα/（Oα+Oβ）相对含量比有助于NO转变为NO2，从而提高“快速SCR”反应[8]。