《表3 ZSM-5分子筛样品催化MTA反应的产物分布》

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《ZSM-5酸改性对甲醇芳构化性能的影响》

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在甲醇芳构化反应中，芳烃等产物的分布、收率以及催化剂的催化活性、寿命与催化剂的孔道结构、酸量及酸强度密切相关。许多研究者[25，26]通过增大催化剂的孔体积、比表面积来改善分子筛的扩散性能，具有较大外比表面积的催化剂会暴露出更多酸性位点，因此，在催化反应时具有较好的活性和稳定性。酸改性通过扩宽分子筛的微孔和介孔的方法增大分子筛的比表面积、孔体积以及调节了酸性，从而改变催化剂的选择性和活性。8 h的芳烃产物分布列于表3中，其中，BTX为苯（benzene），甲苯（toluene），间二甲苯（m-xylene），对二甲苯（pxylene）和邻二甲苯（o-xylene）的收率之和。由表3可知，四种催化剂的甲醇转化率为100%，而草酸改性后的O-ZSM-5表现出较高的芳烃收率及BTX收率，这是由于催化剂经草酸改性后虽然总酸量有所降低，但分子筛具有较多的强酸中心、较大的B/L值及较大的比表面积和孔体积，因此，活性最高。其他酸改性的催化剂虽然比表面积及孔体积也有所增加，但是酸改性极大地减少了分子筛的酸量，降低了强酸中心的酸强度，导致催化剂的活性比O-ZSM-5低。N-ZSM-5的BTX的产率低于未改性的ZSM-5分子筛，但是总芳烃的收率高于ZSM-5分子筛。这是由于硝酸主要对分子筛的孔口和外表面的非骨架铝进行脱除，使分子筛孔口及外表面暴露出较多的强酸中心。由于外表面及孔口无扩散限制，因此，孔道内扩散出的苯、甲苯等轻质芳烃在此处发生二次烷基化或异构化生成高碳数芳烃，最终导致BTX收率（14.76%）低于未改性分子筛（19.60%），其他芳烃收率增高。