《表3 图4中不同样品的C3H8和NO的特征转化温度》

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《La助剂对Pd/γ-Al_2O_3催化C_3H_8氧化性能的影响》

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图4a和4b分别为C3H8+NO反应的C3H8和NO转化率图。表3列出了不同催化剂催化C3H8和NO转化的Ts、T50和T90值。从图中可以看出，PdLaAl-1在286℃时C3H8和NO已经开始转化，具有较低的起始反应温度Ts。随温度升高，迅速反应并转化完全。而其它3个催化剂样品均在330℃以后才开始转化。PdAl、PdLaAl-3、PdLaAl-2和PdLaAl-1 4个样品对C3H8催化性能逐渐提高，Ts分别为334、330、332和286℃；T50分别为392、378、376和361℃；T90分别为402、392、385和378℃。PdAl、PdLaAl-3、PdLaAl-2和PdLaAl-1 4个样品对NO催化性能逐渐提高，Ts分别为342、334、335和296℃；T50分别为388、374、372和353℃；T90分别为400、388、382和373℃。PdLaAl样品的催化剂性能较好。与PdA相比，硝酸镧添加使得C3H8和NO的Ts、T50和T90分别平均降低了47、33和25℃。从XRD、H2-TPR和XPS分析结果来看，添加硝酸镧前驱体的催化剂钯分散性最好，钯与载体的相互作用最强，Pd2+活性物种的相对含量最多，这是催化活性最好的主要原因[8，28，33]。醋酸镧的改性效果明显弱于硝酸镧，从XRD、XPS和H2-TPR结果分析可知，醋酸镧的添加不利于贵金属钯分散，与载体相互作用较弱，Pd2+活性物种的相对含量较少，是醋酸镧性能较差的原因[5，34]。添加氧化镧的样品在转化率达到50%后催化性能略弱于醋酸镧，从H2-TPR和XPS分析结果来看，这主要是受催化剂中高价态钯含量的影响。所以，从整体分析看，导致不同镧前驱体催化剂活性差异的主要原因是金属-载体相互作用和活性贵金属钯的分散状态。