《表2 费-托合成反应机理[48-49]》

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《煤制化学品：合成气直接制低碳烯烃催化剂研究进展》

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注：R=H，烷基（CH3，CH3CH2，CH3CH2CH2……）。

在Fe、Co基催化剂上，CO加氢反应是表面聚合反应，机理非常复杂。目前学术界提出的主要有3种机理（表2），假定了3种不同的链增长单体[48-49]。尽管费-托合成发现已经95年，但其机理仍存争议。为了进一步理解反应机理，需要应用多学科的方法，如模型表面科学实验[50-51]、密度泛函理论计算、宏观动力学研究等来进行验证。从费-托合成机理上看，对于合成气直接制烯烃过程，以下3个中间过程对于烯烃选择性有较大影响。（1）水气变换和Boudouard反应[52]：水气变换直接影响CO转化的效率，降低水气变换，让O以水的形式脱除，可以有效提高烯烃的时空收率。Boudouard反应在高温下是热力学有利的。（2）碳碳偶联：作为费-托合成中最典型、最重要的反应，直接决定产物分布和组成，由于费-托反应的聚合本质，这一过程被认为最不可控。提高FTO反应性能，很重要一点是控制产物分布和链增长范围。（3）烯烃再吸附和二次反应：烯烃二次反应主要包含二次加氢、再插入、异构化和裂解等，作为副反应，直接影响烯烃选择性。