《表1 不同铜催化剂氧化2,3,6-三甲基苯酚a》

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《"铜催化氧气氧化2,3,6-三甲基苯酚"》

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比较了不同催化剂对催化氧气氧化TMP得到TMQ和TMHQ反应的影响，结果如表1所示。由表1可知，在没有催化剂的情况下，TMP几乎没有转化（表1，实验1）。使用商业的纳米氧化铜，氧化亚铜和单质铜作催化剂时，TMP也几乎没有转化（表1，实验2、3和4）。使用催化剂Cu@CN-600-2h表现出一定的反应活性，TMP的转化率达到89%，其中TMQ的选择性达到53.4%，TMHQ的选择性达到46.6%（表1，实验5）。制备催化剂时，热解温度对于催化氧气氧化TMP得到TMQ和TMHQ反应活性和选择性具有一定的影响。当热解温度为700℃时，催化剂Cu@CN-700-2h表现出最优反应活性，TMP的转化率达到99.0%，TMQ的选择性达到62.9%，TMHQ的选择性为37.1%（表1，实验6）。当催化剂Cu@CN-800-2h应用于该反应体系时，TMP的转化率和TMQ的选择性都出现了一定程度的下降（表1，实验7），表明热解温度并不是越高越好。热解温度升高，碳化速度加快，催化剂中铜颗粒出现聚集，导致其对TMP的催化氧化活性降低。此外，还对催化剂加入量进行了优化（表1，实验8和9）。加入10 mg催化剂时，TMP的转化率为74%，TMQ的选择性为55.8%，TMHQ的选择性为44.2%。加入50 mg催化剂时，TMP转化率为99.0%，TMQ的选择性为75.3%，与加入25 mg催化剂时类似（表1，实验6）。