《表2 催化剂表面原子摩尔含量》

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《锰负载钛锆和钛锡复合氧化物催化剂烟气脱汞实验研究》


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催化剂表面活性组分如锰氧化物和氧物种对于Hg0的氧化起主导作用,锰氧化物和氧物种的存在形态具有不同的Hg0氧化活性,因此,通过XPS表征手段分析MnTi、MnTiZr和MnTiSn催化剂表面的锰离子价态和氧物种存在形式,Mn 2p和O 1s的XPS谱图分别见图5(a)和5(b)。由图5(a)可知,M n Ti、M nTiZr和M nTiSn催化剂表面的M n 2p均出现两个主峰,位于641.6和653.5 eV附近,分别对应于Mn 2p3/2和Mn 2p1/2,此外对于MnTi和M n TiZr催化剂,均有一个卫星峰在647.1 eV附近出现。使用Casa XPS软件对Mn 2p3/2进行分峰处理,可以得到归属于Mn2+、Mn3+和Mn4+的子峰,分别位于结合能640.8、642.1和643.7 eV附近[40]。为了定量分析不同价态锰离子在催化剂表面的含量,将对应于不同价态锰离子的峰进行积分可以计算出不同的峰面积,进而可以计算出MnTi、MnTiZr和Mn TiSn催化剂表面不同价态锰离子的摩尔含量,详细数据见表2。由表2可知,新鲜MnTi和M n TiZr催化剂表面M n2+含量最高,分别达到43.5%和39.1%,M nTiZr催化剂表面M n4+含量次之,Mn3+含量则最低,而MnTi催化剂表面Mn4+含量最低;而新鲜Mn TiSn催化剂表面锰离子含量则遵循以下顺序,Mn4+含量>Mn3+含量>Mn2+含量,说明高价态锰离子更易于在催化剂表面富集,意味着Zr和Sn的引入有利于在催化剂表面生成更多的高价态锰离子。MnTiSn催化剂表面的Mn4+和M n3+含量比Mn TiZr催化剂表面的要高,分别为44.3%和33.8%、33.6%和27.3%,表明载体中Sn的存在比Zr更有利于高价态锰离子(Mn3+和Mn4+)向催化剂表面富集。对于锰基催化剂来说,高价态锰离子更有利于实现催化剂对Hg0的氧化[22]。